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ZrO2-SiO2催化劑煤氣甲烷化的影響

文檔作者：劉文燕趙安民張海濤應(yīng)衛(wèi)勇房鼎業(yè) 文檔來源：華東理工大學(xué)大型工業(yè)反應(yīng)器工程教育部			點擊數(shù)：
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第40卷第1期
2012年1月
燃料化學(xué)學(xué)報
Journal of Fuel Chemistry and Technology
Vo1．40 No．1
Jan．2012
文章編號：0253—2409(2012)叭-0086-07
制備條件對Ni／ZrO2-SiO2催化劑煤氣甲烷化的影響
劉文燕，趙安民，張海濤，應(yīng)衛(wèi)勇，房鼎業(yè)
(華東理工大學(xué)大型工業(yè)反應(yīng)器工程教育部工程研究中心化學(xué)工程聯(lián)合I 家重點實驗室，l：海200237)
摘要：采用浸漬法制備了ZrO 一SiO 復(fù)合載體和Ni質(zhì)量分?jǐn)?shù)為6％的Ni／ZrO：一SiO：催化劑，考察了載體制備時浸漬溶液pH
值、焙燒溫度和催化劑制備時的焙燒溫度對Ni／ZrO。一SiO：催化劑煤氣甲烷化反應(yīng)性能的影響。采用x射線衍射、程序升溫還
原和掃描電子顯微鏡等方法對催化劑進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，載體浸漬溶液pH值為8．0—9．0，載體焙燒溫度為550℃ ，催化
劑焙燒溫度為450 oC時，Ni／ZrO 一SiO2催化劑在煤氣甲烷化反應(yīng)中顯示了最優(yōu)的催化性能，CO轉(zhuǎn)化率100％ ，CO 轉(zhuǎn)化率
1．8％，CH4生成速率16．6 mmol／(h·g)。進(jìn)一步表征發(fā)現(xiàn)，制備ZrO2一SiO。復(fù)合載體時，增大浸漬溶液的pH值有利于形成粒
徑較小的亞穩(wěn)態(tài)四方晶相ZrO ，可見四方晶相ZrO：更有利于甲烷化反應(yīng)；載體焙燒溫度會影響到NiO粒徑的大小和其在催
化劑表面的分散，溫度過高和過低都會導(dǎo)致NiO粒徑大小的不適宜以及分散性的降低；催化劑焙燒溫度過高則會導(dǎo)致NiO rj
載體間的相互作用減弱，NiO分散性降低。
關(guān)鍵詞：鎳；ZrO2一Si02；一氧化碳；二氧化碳；甲烷化
中圖分類號：TQ536．9 文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A
Effect of preparation condition on catalytic
performance of Ni／ZrOz-SiO2 for methanation of coal gas
LIU Wen—yan，ZHAO An—min，ZHANG Hal—tao，YING W ei—yong，F(xiàn)ANG Ding—ye
(Engineering Research Center of Large Scale Reactor Engineering and Technology，Ministry of Education，
State Key Laboratory of Chemical Engineering，East China University ofScience and Technology，Shanghai 200237，China)
Abstract：Ni／Zr0，一Si0。catalysts with 6％ Ni loading amount were prepared by impregnation．The Zr0，一Si0。
support was also synthesized by impregnation．Effects of PH value of the impregnating solution and calcination
temperature of support and catalyst on activities of Ni／ZrO．．SiO catalysts were investigated．The catalysts were
characterized using XRD．TPR and SEM measurements．Ni／ZrO。．SiO，(S5)catalyst exhibited excellent catalytic
activity with 100％ of CO conversion，1．8％ of CO。conversion and 16．6(mmol·h～·g )of CHd formation
rate．The preparation conditions were as follows：pH value of the impregnating solution。8．0 —9．0，calcination
temperature of support and catalyst．550 oC and 450℃ ．The mathanation activity of Ni／ZrO． SiO．was strongly
influenced by the ZrO phase change．The catalyst with tetragonal zirconia showed higher catalytic activity．The
increase of PH value of the impregnating solution was in favor of forming small tetragonal zirconia． The
calcination temperature of support influenced the grain size and the dispersity of NiO ．unsuitable temperature
might lead to il1．fitted grain size and aggregation． Exorbitant calcination temperature could weaken interaction
between NiO and the support，and lowered the dispersitv of Ni0．
Key words：nickel；Zr0，一SiO，；carbon monoxide；carbon dioxide；methanation
在中國天然氣主要應(yīng)用于化工、民用燃料和工
業(yè)燃料等重要領(lǐng)域。目前乃至將來天然氣存在較大
的市場缺口，預(yù)測顯示，2020年中國天然氣缺口將
達(dá)500億m?！?00億m ¨。中國西部煤炭資源豐
富，建有“西氣東輸”天然氣管道，因而生產(chǎn)代用天
然氣(SNG)具有重要的應(yīng)用前景。另外，以煤為原
料生產(chǎn)的代用天然氣，硫等污染物含量很低，環(huán)境友
好。因此，煤制SNG是煤潔凈利用的重要途徑之一。
甲烷化技術(shù)是煤制SNG的關(guān)鍵，該過程是在甲
收稿日期：
基金項目：
聯(lián)系作者：
作者簡介：
烷化反應(yīng)器內(nèi)，合成氣(H。／CO為3．1～3．3)經(jīng){}}
化作用反應(yīng)生成甲烷。甲烷化技術(shù)中催化劑足技術(shù)
的關(guān)鍵，所以研究開發(fā)高性能甲烷化催化劑將具行
重要的意義。Du等 制備了Nj負(fù)載最為3％ 的
Ni／MCM-41二氧化碳甲烷化催化剎，該催化齊lJ
很好的低溫甲烷化性能，反應(yīng)溫度為573 K、 迷為
5 760 h～、壓力為常壓時，甲烷的選擇性為96％
Kusama等 采用浸漬法制備_r Ru負(fù)載鰱為10％
的Ru／SiO 二氧化碳加氫催化劑，該催化劑 反應(yīng)
2011-02—19；修回日期：2011-05—23。
國家科技支撐計劃課題。
應(yīng)衛(wèi)勇，Tel：021~4252192，F(xiàn)ax：021~4252192，E—mail：wying@ecust．edu cn。
劉文燕(I985一)，女，河南溫縣人，碩士研究生，主要從事催化反應(yīng)工程研究。
第1期 劉文燕等：制備條件對Ni／ZrO：-SiO 催化劑煤氣甲烷化的影響 87
溫度為473 K、流量為100 cm ／min、壓力為5 MPa
時，甲烷的選擇性為96．5％。
具有甲烷化 眭的金屬主要是分布在第Ⅷ族的
過渡金屬。Takenaka等 研究發(fā)現(xiàn)，不同金屬負(fù)載
于SiO 載體上的甲烷化反應(yīng)速率次序為：Ru>Co>
Ni>Fe>Rd>Pt。Ru具有良好的低溫活性和甲烷選
擇性，但價格昂貴，不具備工業(yè)化價值 ；Co雖然活
性較高，但其價格昂貴；Fe需在高溫下操作，加壓條
件下有大量液態(tài)烴生成 ；Ni具有適當(dāng)?shù)牡蜏鼗钚?
和高的甲烷選擇性，被廣泛用于甲烷化催化劑。文
獻(xiàn)報道用于甲烷化催化劑的載體主要有A1：O l7,81、
SiO，[ 川]
、
ZrO，[ 。 ]
、TiO，[ 等。Takenaka等 ]
研究了不同載體Ni基催化劑上的CO甲烷化反應(yīng)
性能。結(jié)果表明，活性隨載體的不同以下列順序遞
增：Ni／MgO

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